作者：路平
来源：环境科学与工程学院
编辑：郭书君
日期：2020-09-03 阅读：1
新闻网讯 近日，我校环境科学与工程学院杨东江教授课题组在中科院一区TOP期刊《Applied Catalysis B: Environmental》上发表题目为“Coupling of iron phthalocyanine at carbon defect site via π-π stacking for enhanced oxygen reduction reaction” (2021, 280, 119437; IF = 16.68 )的研究论文，青岛大学为该论文的第一单位，硕士生于学政为第一作者，我院杨东江教授和赵小亮副教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金，泰山学者基金等项目的资助。
作为一种高效的能量转换装置，金属-空气电池受到高度重视。然而阴极氧还原反应(ORR)的缓慢动力学限制了它的大规模应用。目前，贵金属铂(Pt)基材料仍是主要的ORR催化剂。然而Pt的储量稀少且成本高等问题限制了其大规模使用。因此，迫切需要开发一种高活性、低成本的非贵金属ORR催化剂。目前，含有金属-氮-碳(M-N4-C)活性位点材料被认为是最有希望取代Pt的ORR催化剂。过渡金属酞菁作为典型的M-N4-C材料，引起学者们浓厚的兴趣，其中酞菁铁(FePc)表现出最高的ORR催化活性。但是由于FePc易聚集和活性Fe位点缺电子等弊端使得该材料的催化活性不如Pt基催化剂。将高度分散的FePc通过π-π堆积耦合在碳纳米材料(CNMs)上能够显著增大FePc的电流密度，但起始电位却几乎没有提升，主要因为活性中心Fe周围的电子结构并未发生明显改变。杨东江教授团队通过理论计算表明，缺陷石墨烯(DG)上585缺陷位点向FePc转移电子，进而在Fe原子上形成富电子区域，高密度电子进一步将Fe原子的d带中心由-0.87 eV提升至-0.57 eV，这将有利于O2分子在活性Fe位点的吸附和反应。基于此，杨东江教授团队通过FePc与DG的π-π堆积，将FePc分散耦合在石墨烯缺陷位点，成功制备非贵金属的FePc/DG催化剂。与原始FePc相比，所制备的FePc/DG表现出优异的起始电位和电流密度(与Pt材料可媲美)。此外，FePc/DG催化剂的半波电位比Pt/C催化剂的半波电位更正。这项工作为提升过渡金属基材料的ORR催化活性提供了一种成功的方法，为非贵金属ORR催化剂开辟了广阔的应用前景。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119437
