作者：王君学
来源：物理科学学院
编辑：伍恒犁
日期：2024-06-18 阅读：1
新闻网讯 近日，物理科学学院龙云泽教授课题组在国际顶刊《Advanced Materials》发表了题为“Unlocking efficient hydrogen production: Nucleophilic oxidation reactions coupled with water splitting”（解锁高效制氢—亲核试剂氧化反应耦合水分解）的学术论文。物理科学学院博士研究生王蓬和纺织服装学院郑杰老师为论文第一作者，龙云泽教授与澳大利亚昆士兰大学/日本名古屋大学的Yusuke Yamauchi教授为论文通讯作者。
得益于高能量密度、零碳排放和可再生性等优势，氢被认为是化石燃料的理想替代品，预计氢气将缓解能源危机，实现全球碳中和。目前，电催化全水分解是一种清洁、高效的制备高纯氢的方法。电催化全水分解反应涉及两个半反应：阴极析氢反应（HER）和阳极析氧反应（OER）。然而，阳极析氧反应动力学缓慢，需要高电解电位和贵金属催化剂来克服反应能垒，导致能量消耗过多(>4.5-6 kWh m-3 H2)。此外，阳极析氧反应产生低价值的O2，它不仅干扰H2，并有爆炸的危险，构成安全隐患。尽管对高效催化剂进行了广泛的理论研究和实际开发，目前全世界H2总量中只有4%来自全水分解。因此，在电解水制氢体系中，引起了生物质氧化反应（如醛、醇、胺、尿素、肼等）代替阳极析氧反应的研究热潮。然而，对于这些氧化反应并没有统一的定义。本质上，具有活性氢的亲核基团（如醛基、羟基、氨基和羧基）或带有未共享电子对的负离子是这些生物质氧化反应过程中的反应位点。因此，亲核试剂氧化反应（NOR）可充分描述这些生物质电氧化过程。亲核试剂氧化反应NOR作为阳极析氧反应OER的替代品具有巨大的潜力。NOR提供更快的动力学，产生高附加值产品，并减少能源消耗。通过NOR与阴极析氢反应HER耦合，可以提高产氢效率，同时产生有价值的副产物或降解污染物。本论文重点探究了阳极氧化反应中不同NOR的反应机理和反应路径，旨在为今后NOR偶联HER制氢的研究提供理论指导。此外，NOR耦合制氢电解槽的设计对于产业化发展具有重要意义，其中无膜电解槽在大电流和耐久性方面更具优势，近几年取得了巨大进展。但是，NOR耦合制氢技术仍处于研发阶段，距离产业化还有很长的路要走。
博士研究生王蓬2022年9月入学，目前以第一作者/共同一作在Advanced Materials（影响因子29.4）、Rare Metals（影响因子8.8）、Renewable and Sustainable Energy Reviews（影响因子15.9）、Journal of Materials Chemistry A（影响因子11.9）等期刊发表论文5篇。
论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202404806
